Από το 2002 ο Γιώργος Σαμαράς προωθείται στην πρώτη ομάδα της Χέρενφεν όπου και παρέμεινε μία τετραετία (2002-2006). Τον Ιανουάριο του 2006 αποκτήθηκε από τη Μάντσεστερ Σίτι, έναντι του αστρονομικού ποσού για Έλληνα παίκτη, των 8,5 εκατομμυρίων ευρώ.

Δύο χρόνια αργότερα, τον Ιανουάριο του 2008, ανακοινώθηκε η απόκτησή του με τη μορφή δανεισμού για 6 μήνες από τη σκωτσέζικη Σέλτικ, στην οποία υπέγραψε συμβόλαιο με κανονική μεταγραφή τον Ιούλιο του 2008.

Με την ομάδα της Γλασκώβης κατέκτησε τέσσερα πρωταθλήματα Σκωτίας (2007–2008, 2011–2012, 2012-2013, 2013-2014), ένα κύπελλο (2008–2009) και ένα Σούπερ Καπ (2010–2011).

Κατά την επταετή παραμονή του στην ομάδα, υπήρξε ένας από τους αγαπημένους ποδοσφαιριστές των φιλάθλων για την προσφορά του στον σύλλογο αλλά και για την ανθρωπιά του.

Ο Γιώργος Σαμαράς δεν έχει παίξει ποτέ με την επίσημη φανέλα του ΟΦΗ. Ήταν μέλος μόνο στις Ακαδημίες, ενώ σε επίσημο παιχνίδι στην Κρήτη έχει φορέσει μόνο τη φανέλα της Μικτής Ηρακλείου ΕΠΣΗ.